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狮群是当今陆地最强大的掠食团体，除了健康的成年公象，几乎能捕杀遇到的一切动物，从昆虫到搁浅的鲸鱼都有。它们会挑选各自栖息地中数量最丰富的3-5种有蹄类作为主食，比如斑马、角马、水牛、长颈鹿、白斑鹿、水鹿、疣猪和各种羚羊。狮子最喜爱的猎物是60-550kg的中大型食草动物，在旱季大型猎物会迁徙的地区比如塞伦盖蒂，则会依靠高角羚和疣猪这样不迁徙的猎物度日，而在印度吉尔森林国家公园，50kg的白斑鹿成了这里狮子的主食，有时它们也会猎杀水鹿和蓝牛。

狮群在捕猎时会把幼崽带上一起行动，有学者认为狮子尾巴上毛穗很可能是在高草丛中作为指引幼狮的旗帜，年幼的狮子会跟在狮群后面，由年长兄姐和雌狮照顾。虽说猎杀行动多由雌狮发起完成（雌狮平均接近两天就捕猎一次，而雄狮则是三天一次），但在猎杀大型猎物时，雄狮也经常加入其中（在没有雌狮伴随时它们通常独自捕猎）。在克鲁格统计到的数据显示，雄狮对非洲水牛十分的偏爱，其食谱中59%的占比都是非洲水牛（雌狮只有18%），在流浪雄狮的占比更是高达73%，其猎物的平均重量约为400kg（雌狮则更喜欢猎杀一些略大于自己的猎物），其猎物的平均体重远远大于其他猫科。狮子并不介意食腐，它们也会经常抢劫其他食肉动物的猎物，比如鬣狗。

狮子虽然群居，但并非像犬科那样齐心协力，更多时候各自为战，有些时候，一只狮子在追赶猎物时，其他狮子并不会参与进去，只有当猎物确实被抓住时它们才会加入，更多时候，狮子会对猎物形成扇形包围，由其他狮子将猎物追赶到各自的埋伏点。通常捕猎成功率与参与的狮子数量（当有三只以上的狮子参与捕猎时成功率明显提升）和能见度有关（夜间和提供遮蔽的植被浓度），植被浓度越高的地区捕猎成功率就越高（雌狮与雄狮的总猎杀成功率差距很小，雌狮更喜欢埋伏，而雄狮更多为追赶）。不过在纳米比亚埃托沙国家公园的中心，由于这里的盐场过于开阔且毫无遮挡物，狮子想在猎物不发现的情况下接近几乎不可能，因此这里的狮群学会了协调行动，在其他地区两三只狮子参与猎杀的成功率和六七只没太大区别，但在埃托沙则完全不同，它们必须高度合作才能完成捕猎，特别是在猎杀跳羚的时候，每只雌狮都占据有利位置，将猎物从两翼驱赶到中心。其中一个特定狮群，每只雌狮在狩猎中总是重复地负责相同的位置，合作狩猎的成功率也很高，达到27%。狮子很少会搬运或隐藏猎物，因为它们通常吃的很快（时间久了会引来大量清道夫争抢猎物），狮群可以在30分钟内将一只斑马吃的只剩骨架（雄狮一顿饭能吃下33kg的肉），不值得浪费时间隐藏猎物。

狮子是非常挑食的大猫，几乎只吃有蹄类，其他动物占食谱中的比例并不高，有记录的猎物包括土豚、野兔、豪猪、多种鸟类（比如鸵鸟）、鱼类、爬行动物（几乎为零）、多种无脊椎动物以及灵长类，包括大猩猩、黑猩猩和狒狒（在奥卡万戈狮子是成年狒狒最主要的死亡因素之一）。在卡拉哈里沙漠，由于大型猎物相对较少，这里的狮子会猎杀更多小型猎物果腹，（记录中一群由三只雄狮组成的联盟在十天内猎杀了三只豪猪和一只大耳狐），而在纳米比亚骷髅海岸，狮子也会猎杀海狗和鸬鹚，它们会每天沿海岸线寻找猎物（最远一度达到了每天156千米）。狮子也会定期捕杀其他食肉动物，如花豹、猎豹、鬣狗、非洲野狗，但极少会吃掉它们。

由于狮子的生境相对开阔，导致它们往往要从更远的地方发动攻击（相比豹属其他成员），它们会用典型的猫科姿势，尽可能的接近猎物15米的范围内发动突袭（水源附近也是绝佳的埋伏地点），用强壮的前爪勾住猎物使其摔倒（或者撞倒），并咬住猎物的口鼻、颈部或者喉咙将其杀死。狮子在面对不同猎物时，会选择不同的狩猎技巧（有时不同的狮群也会因为习惯不同而使用各自擅长的技巧）。它们最喜爱的猎杀方式是锁喉，在面对大型猎物如水牛、斑马、角马和大羚羊这样的猎物时，它们更多会咬住猎物的口鼻和锁喉来让猎物窒息而死，在埃托沙公园统计的数据，其中72%的猎物采用的是锁喉的方式。而在猎杀如羚羊这样的较小的猎物时，除了锁喉，它们也会用两只爪子按住猎物，咬住颈部或喉咙将其迅速杀死。在卡拉哈里，这里的狮子在捕猎直角羚时，往往会选择从攻击后背，从而避开尖锐致命的尖角，直接咬断猎物的背脊。

狮群是名副其实的巨兽杀手，可以猎杀成年的河马和犀牛，甚至是状态不佳的成年雌象。通常情况下成年大象不受狮子的威胁，但在博茨瓦纳北部的乔贝公园则是例外，这里生存着13万头大象（约为野生大象总数的1/4），这里的狮子会在夜幕的掩护下猎杀大象。每年的旱季，成千上万的大象就会聚集到水源附近。在白天时，大象占据优势霸占着水源，狮子被反复驱赶，而到了夜晚，平衡便被打破（这里的狮群非常庞大，有时甚至能聚集50只狮子）。1993-1996年，在乔贝公园统计到的数据，一个由两只成年雄狮和8只成年雌狮以及若干幼崽组成的狮群猎杀了74头非洲草原象，其中包括6头成年母象和1头成年公象（先前被另一头公象所伤）。大狮群能在不到2天的时间内把一头大象吃掉，有时猎物还没吃完，它们就又开始连夜捕杀，它们每4次捕杀就会有一次成功，其中4-9岁的小象猎杀成功率最高，成功率甚至超过了80%，9-15岁的亚成年象（这个年龄段的公象已超过两吨，母像也超过1.5吨）成功率也很高，有半成左右的成功率。随着大象种群密度的增加，乔贝国家公园和万基国家公园幼象占狮子食谱中的比重也越来越大，它们甚至总结出了一套捕猎幼象的技巧，整个旱季，狮群能够捕杀30-40头大象。

同大象一样，河马一般不受掠食者的威胁，尤其是在水中，但河马是纯正的素食动物（绝对不是什么杂食动物），虽然平时生活在水里，却要到陆地上吃草（几乎不吃水草），在旱季食物短缺的时候甚至会离开河岸到4千米远的草场进食。由于白天的阳光过于猛烈（河马很容易脱水），所以它们更多在夜晚登陆，而黑夜中也存在着大麻烦，那就是狮子（在陆地上，即便是单独行动的狮子也敢于向河马发动攻击）。在1954-2000年克鲁格统计到的案例中，被掠食者杀死的13个巨兽成体大多都是河马，除一次是斑鬣狗所为，其余都被认为是狮子杀的。河马是非洲三大巨兽中最常被狮子猎杀的（部分狮群对猎杀河马十分热衷），但总体而言河马对于狮子依然是负向选择，占食谱中的比例基本不会超过2%。狮子通常情况下会避开河马，不与其冲突，但一旦杀上手，便会越来越频繁的猎杀河马，比如在马赛马拉的诺家父子就很喜欢猎杀河马，它们有能力猎杀完全健康的成年公河马，甚至形成了以河马为食的饮食文化。它们会拖住河马不让其下水，消耗河马的体力，攻击河马的后腿肌腱，或者跳上后背直接攻击脊柱使其瘫痪，一但河马摔倒，它们便会撕咬河马两侧的身体，最终让河马失血过多而死。

与广泛流传的说法相反，长颈鹿是狮子的常规猎物之一，雌狮和亚成年雄狮都有过单杀案例，通常能将长颈鹿纳入食谱的只有狮子，狮子会攻击长颈鹿的后腿肌腱，使其摔倒，然后完成锁喉。在坦桑尼亚的报告中，被杀死的211只动物中有6只是长颈鹿，全部是狮子杀死的。而在塞伦盖蒂公园统计到几种食肉动物捕猎统计（狮子、花豹、猎豹和野狗），也只有狮子猎杀过长颈鹿。而在克鲁格公园1933-1946和1954-1966年间统计的46181次猎杀案例中，狮子杀死了675只长颈鹿。在接下来的两年内狮子又杀死了108只长颈鹿，其中56%是雄性，31%是雌性（剩下的应该是无法辨认），在所有被猎杀的长颈鹿中，有64只成年个体，18只亚成年和年轻个体，12只幼兽，还有14只无法辨认。狮子对长颈鹿的猎杀是完全随机的，并不是专门猎杀某个年龄段的猎物，它们猎杀更多公兽，可能是因为公兽更多时间独自行动。虽然也有狮子被长颈鹿反击致死的案例，但并非像网上传说中那么多（后腿的杀伤力很强，但命中率很低，基本靠瞎蒙），只有零星个例，几乎所有捕杀长颈鹿的狮子都可以活下来享用猎物。

虽然相比家畜，狮子更喜欢野生猎物，但在一些牧区，它们依然会捕猎家畜，包括牛、羊、绵羊、驴、马、骆驼和水牛，有时也会捕猎家犬，它们很少吃人，但在一些偏远地区如在坦桑尼亚的东南部和莫桑比克北部地区，偶有专门食人的狮子出现。除了人为造成的死亡外。幼崽的死亡主要源于饥饿、其他动物的捕杀和雄狮的杀幼行为，在猎物波动较大的地区，幼狮的死亡率更高，在塞伦盖蒂平均有63%的幼崽在第一年死亡，而熬过第一年后幼崽的死亡率便大大降低。成年狮子的主要死因是与其他狮子的争斗、因为疾病导致无法狩和猎捕杀大型猎物遭受的反击（水牛、长颈鹿、黑犀牛都有反杀狮子的案例），由于狮子的群居模式，传染病爆发也会对狮群造成严重威胁，现存狮子的数量依然呈持续减少的趋势，从1993年至今，狮子总体数量已下降了38%，尽管狮子为易危物种，但在大多数地区以足以被当做濒危物种对待。